Nach den Beschreibungen in Homers epischen Geschichte Odyssey, sind viele Forscher und Experten der Überzeugung, dass gerade Mljet die Insel Ogygia ist – eine wunderschöne Insel, wo die Nymphe Calypso Odysseus für 7 Jahre gefangen hielt. Von der Schönheit der Insel spricht selbst ihr antiker Name Melita; der aus dem griechischen „melite nesos“ stammt und "Honiginsel" bedeutet.
Mljet wurde 1960 zum Nationalpark erklärt und umfasst den westlichen Teil der Insel Mljet. Die wichtigsten Faktoren für die Erklärung der Insel als Nationalpark war die besonders spezifische Küstengliederung und dichte Flora, speziell die bewaldeten Gebiete auf der Südseite der Insel, die zwei Seen auf der Insel schaffen. Obwohl das Wasser salzig ist, sieht die Landschaft wie Seen aus. Sie sind reich an vielen Muscheln (Miesmuscheln, Austern usw.), und das Plankton der Insel war Gegenstand mehrerer wissenschaftlicher Studien.
Im südlichen Teil der Großen Insel befindet sich eine kleine Insel namens St. Maria mit einem alten benediktinischen Kloster und einer Kirche aus dem 12. Jahrhundert. Die heutige zweistöckige Struktur des Klosteres befindet sich im Renaissancestil, das von zwei Seiten von einem Hof abgegrenzt wird. Am südöstlichen Eck wurde ein Verteidigungsturm gebaut, so dass alle Gebäude auf der Insel (einschließlich der Kirche) einen Abwehrmechanismus schaffen. Heute als Teil des Klosters gibt es auch ein Restaurant, das einen Besuch auf jeden Fall wert ist.
Die Vegetation der Insel, vor allem im Nationalpark ist sehr reich, was der Insel Mljet das Attribut der "grünen Insel" verschafft hat. Die Wälder um den See beherrschen die Kiefern von Aleppo und sind bekannt als eine der schönsten und unberührtesten dieser Art auf dem Mittelmeer. Als die Insel mit Mungo (Mungos mungo) bevölkert war, ein kleine Kreatur, das Schlangen aß, gibt es seitdem keine Giftschlangen mehr auf der Insel und auch viel weniger Wild. Von der verschiedenartigen und reichen Fauna des Küstengürtels ist die größte Sehenswürdigkeit die Mönchsrobbe (Monachus albiventer). Dieses geschützte Säugetier ist ein seltener Seehund in der Adria.
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